固体所在碲化铅材料体系热电性能优化方面取得新进展

近期，中科院合肥研究院固体所能源材料与器件制造研究部秦晓英研究员课题组在n型PbTe材料体系热电性能方面取得新进展。通过向PbTe基体中掺杂Sb元素、引入少量Cu12Sb4S13纳米颗粒，构造了Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13(y=0,1.25,1.5,1.75)复合体系，利用原位反应构建半共格纳米相，实现材料功率因子的提升以及热导率的显著下降，提升了PbTe的热电优值（ZT）。相关结果发表在Nanoscale ( Nanoscale, 2022, DOI: 10.1039/D2NR04419F)杂志上。以热电材料为核心部件的热电器件可以将热能和电能进行直接转换，无需运动部件，不产生噪音污染，且不排放任何有毒或温室气体。PbTe被认为是非常有前景的中温热电材料之一。然而，n 型 PbTe 材料热电优值相比于p 型 PbTe 材料较低。其主要原因是 PbTe 导带中的轻带（L）和重带（∑）之间存在较大的能量偏移，导致 n 型PbTe 中很难实现能带简并，使得其功率因子较低。因此，需开展更为深入和系统的研究以有效和大幅提升n型PbTe的热电性能。

鉴于此，固体所科研人员主要利用施主元素掺杂优化n 型 PbTe中载流子浓度，同时结合能带工程/能量过滤效应提高其电学性能；在此基础上利用原位反应构建半共格纳米相，引入多尺度缺陷散射声子（位错、界面、纳米第二相等），以达到提高功率因子、降低热导率，进而提高ZT的目的。结果显示，复合样品Pb0.97Sb0.03Te + 1.5 wt% Cu12Sb4S13具有优异的热电性能，ZT达到1.58 (773K)，相比Pb0.97Sb0.03Te提升了约75%。该工作表明Cu12Sb4S13纳米颗粒的加入是提高Pb0.97Sb0.03Te热电性能的有效途径，对于n型碲化铅热电性能的调控研究具有重要意义。

上述工作得到国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、合肥研究院院长基金的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1039/D2NR04419F

图1. 复合物样品的高分辨图像以及选定区域电子衍射(SAED)。

图2. (a) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13样品电导率随温度的变化关系；(b) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13样品Seebeck系数随温度的变化关系；(c) 室温下所有复合材料的塞贝克系数随载流子浓度的变化情况；(d) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13样品功率因子随温度的变化关系。

图3. (a) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13样品总热导率随温度的变化关系；(b) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13样品电子热导率随温度的变化关系；(c) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13样品晶格热导率随温度的变化关系；(d) Pb0.97Sb0.03Te + y wt% Cu12Sb4S13样品热电优值随温度的变化关系。